化石燃料为主的现有能源结构导致了世界范围内紧张的能源危急、环境污染和温室效应等系列题目,而以可再生能源驱动水分解产生氢气作为化学燃料,被认为是解决上述资源环境题目最具前景的有用途径之一。析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是电解水制氢和光解水(包括光催化和光电化学催化分解水)制氢的核心步骤,高效分解水制氢器件必要高效的析氢催化剂和析氧催化剂以降低水分解的能耗并进步器件的服从。然而,当前最高效的HER和OER电催化剂仍是贵金属基催化剂,其高昂的成本极大地限定了分解水制氢器件的大规模应用。
我校化学科学与工程学院光电功能分子材料研究团队围绕分解水电催化材料开展了系列研究工作。近日,该团队研究了多级多孔自支撑氧化钴材料优秀的电催化OER性能,针对催化剂外观积这一对催化活性至关紧张的参数进行了催化剂形貌设计。该团队研究工作者提出将多级结构和多孔结构集成到单一电极上以进步电极的活性面积,通过电化学处理驱动硫化钴/氢氧化钴核壳纳米线中的硫化钴纳米线变化为多孔氧化钴纳米线,实现了氧化钴晶粒的细化,并在碳纤维纸外观获得多级多孔自支撑氧化钴纳米线阵列。实验证明,该结构电化学活性面积是多级氧化钴纳米线阵列的1.6倍,是氧化钴纳米线阵列的20倍;该结构仅需300mV过电势便可实现100 mA cm-2的析氧电流。相干研究工作以“A Self-Supported Porous Hierarchical Core−Shell Nanostructure of Cobalt Oxide for Efficient Oxygen Evolution Reaction”为题发表于ACS Catalysis (2017, 7(12), 8205−8213) (IF: 10.614)。此前,该研究团队还致力于OER电催化剂本征活性的进步,通过氮掺杂改变硫化钴中钴原子的价态,降低析氧反应中心步骤的能垒,使氮掺杂的硫化钴在10 mA cm-2的过电势仅为240 mV,相干工作亦发表于ACS Catalysis (2017, 7(6), 4214−4220)。
同时,该研究团队近期在HER电催化剂的研制方面也取得系列进展,他们先后报道了系列高效HER电催化材料的制备及其性能,包括:通过喷雾热解实现了可规模化合成少层碳包覆的碳化钼纳米颗粒(Journal Materials Chemistry A, 2017, 5(43), 22805-22812);采用一步气相合成法制备碳纳米管负载的磷化铁和碳化铁复合结构(Journal Materials Chemistry A, 2016, 4(34), 13336-13343);应用热诱导相星散和选择性刻蚀合成磷化镍多孔纳米颗粒(Journal Materials Chemistry A, 2016, 4(28), 10925-10932);以冷冻干燥和定域热解合成石墨烯负载碳化钼纳米颗粒复合结构(ChemSusChem, 2016, 9(8), 855-862)等,设计制备的系列新型催化剂性能均优于之前文献报道的析氢催化剂。
这一系列研究工作是中国-澳大利亚功能分子与有序物质联合实验室取得的成果,得到了国家天然科学基金重点项目、面上项目、青年项目和上海市教委科创计划重点项目等的支撑,化学科学与工程学院张弛教授、黄智鹏教授是系列论文的通信作者,我校外专千人计划专家Mark G. Humphrey教授部分参与了系列研究工作。
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