大天然的魅力在于它能赓续地启示人类去思考,春暖花开与电闪雷鸣两种天然征象传递出热能、电能两种能量的存在。热电能源转换技术行使温差驱动电子定向迁移,实现热能与电能的直接转换,是清洁能源技术的典型代表。然而,要获得与现有热机相称的转换服从,材料的平均热电优值(zT)需达3.0左右,现有研究zT峰值可达2.0左右。因此,进步材料热电性能是提拔转换服从并推进其大规模应用的关键。
裴艳中教授2012年加盟我校材料科学与工程学院,先后获得国家“青年千人计划”和基金委良好青年基金资助,在高性能热电材料研究与开发方面取得了系列进展。相干研究成果发表于Nature Communications(2篇)、Advanced Materials(3篇,IF 18.96)等高水平期刊上。高性能热电材料应同时具备高导电性和低导热性,但这两方面强烈耦合、此消彼长,难以调控。长期以来,降低晶格振动而引起的那部分热导率——晶格热导率,是提拔热电性能的重要途径。
裴艳中教授课题组近年来致力于电热性子解耦、最小化晶格热导率两个方面的研究,发展了能带调控解耦电热性子、微观结构调控分级降低晶格热导率的引导思路与实现技术,协同这两类手段在多材料系统获得热电性能大幅提拔。
多能带提拔了电学性子研究:在前期能带调控的工作基础之上(Adv. Mater. 2012, 24, 6125),行使固有能带嵌套结构实现多能带传导载流子,开发了300-700 K温区内热电性能最高(zT1)的单质材料——碲(图1),弥补了该温区高性能单质热电材料的空白(Nat. Commun. 2016, 7, 10287);通过能带结构研究,重新熟悉了传统热电材料GeTe的zT可高达1.8,并阐明了其高zT的原由源自多能带导电 (NPG Asia Mater. 2017, 9, e353)。
图1. Te的价带嵌套和zT (a)及多能带结构的Fermi面示意图(b)
分级降低晶格热导率研究:一方面基于不同尺度的缺陷散射不同频率的导热基元(声子),设计多级缺陷降低晶格热导率(κL)。通过空位诱导形成高浓度位错,这些一维线缺陷使PbSe的κL降低至玻璃态(图2),zT达到1.7,为当前该材料报导最高值(Nat. Commun. 2017, 8, 13828);行使零维点缺陷(空位和间隙)对声子的强烈散射作用,开发了具有本征空位结构的新型热电材料Cu2SnSe4(Chem. Mater. 2016, 28, 6227-6232) ;大幅降低了含有间隙Cu离子结构的SnTe材料的晶格热导率 (Adv. Elec. Mater. 2016, 2, 1600019)。另一方面,通过探求低声子输运速度的材料(即低声速),开发了具有已知热电材料中κL最低、性能媲美于传统材料的新型热电材料系统Ag8SnSe6(Adv. Sci. 2016, 3, 1600196)。
图2. 一维线缺陷位错对晶格热导率的降低作用
协同上述策略大幅提拔热电性能研究:协同多能带导电与间隙原子点缺陷使SnTe 材料zT 达到1.6(提拔300%),为当前该材料最高(Adv. Mater. 2017, 29, 1605887;ACS Energy Letters 2017, 2, 563);协同多能带导电与位错线缺陷使PbTe 的zT 达到2.2,为当前该材料最高值之一(Adv. Mater. 2017,29,1606768);协同多能带导电与点缺陷使GeTe 材料zT 达到2.0(Chem. Mater. 2017, 29, 605)。
图3. SnTe协同电热调控的zT值
上述系列成果为热电性能优化设计提供了科学依据,雄厚了热电性能调控手段及热电材料系统。详情可参考其课题组网页http://www.tongji.edu.cn/~yanzhongpei。
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